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硅阳极在全固态锂电池中的应用为实现高能量密度提供了良好的前景。然而，硫化物固态电解质(SEs)与硅和碳的相容性常常受到潜在分解的质疑。本文利用操作面x射线吸收近缘结构(XANES)光谱、原位扫描电子显微镜(SEM)和原位x射线纳米断层扫描(XnT)研究了纳米si复合阳极的化学性质和结构演化。来自XANES的结果表明，在第一锂化阶段SEs的部分分解，碳的存在加剧了这一分解。然而，前三个循环在Si-SE-C中表现稳定，证明所生成的介质具有离子导电性。XnT和SEM结果表明，se和碳的加入提高了阳极的结构稳定性，气孔和孔洞减少。化学弹塑性模型表明，SEs和碳缓冲了Si的体积膨胀，从而提高了Si的力学稳定性。SEs和碳在增强反应动力学和结构稳定性方面的利弊之间的平衡，使Si复合阳极表现出最高的Si利用率，更高的比容量和比只有SEs的纯Si和Si复合阳极更好的速率。
图文简介
ASLBs中a) Si – se – c, b) Si – se和c) Si阳极的化学和结构演化示意图。
非原位扫描电镜结构演化研究。Si阳极在a)原始阶段，b)锂化阶段和c)析出阶段的截面扫描电镜图像。Si-SE复合阳极在d)原始、e)锂化和f)析出阶段的截面扫描电镜图像。Si-SE-C复合阳极在g)原始、h)锂化和i)析出阶段的截面扫描电镜图像。比例尺为2.0µm。
电化学性能比较。a)半电池中Si – se – c、Si – se和Si阳极在0.1 mA cm−2电流密度下初始周期的恒流充放电分布。b)放大(a)中的充放电剖面以显示过电位。c)三个阳极锂化后的Nyquist图及拟合图。插图是用于拟合的等效电路。d) (c)拟合结果总结。e)三个阳极脱除后Nyquist图及拟合图。插图是用于拟合的等效电路。f) (e)中拟合结果的总结。f)电流密度为0.5 mA cm−2时的循环性能比较。g)全单元速率性能比较。h) Si – se – c, i) Si – se和j) Si阳极在速率试验中的全电池恒流充放电分布。
不同负极材料在锂化过程中的体积膨胀和收缩以及有效塑性应变的体积平均值。
论文信息
论文题目：Unveiling the Mechanical and Electrochemical Evolution of Nanosilicon Composite Anodes in Sulfide-Based All-Solid-State Batteries
通讯作者：祝红丽，Hongyi Xu,Juner Zhu
通讯单位：东北大学，康涅狄格大学
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