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石墨烯,是一种由碳原子构成的蜂窝状结构,具有很多独特的物理特性,被公认为本世纪的“未来材料”和“革命性材料”。利用扫描隧道显微镜(STM)和非接触原子力显微镜(NC-AFM)的电输运性质表征和化学键分辨的能力,可以对石墨烯纳米材料的本征特性进行精确调控与表征,是表面科学研究的重要手段,并有着广泛的应用前景。

近年来,基于STM和NC-AFM技术,我校蔡金明教授团队在石墨烯相关研究领域已经取得一系列有意义的研究成果,包括:可控制备大面积、高质量的单层多孔石墨烯(Chem. Comm., 55,10800, 2019);石墨烯表面拓扑缺陷超结构的电学表征和调控(Chin. Phys. Lett., 38, 027201, 2021);精准合成具有周期性咬痕缺陷的石墨烯纳米带(Nano. Res., 15, 653–658, 2022);以及共沉积不同前驱体分子精确调控纳米石墨烯的磁性基态(10.1016/j.cclet.2022.04.048)等。

近日,蔡金明教授与吉林大学陈龙教授合作,又在氮掺杂石墨烯纳米带的微观结构表征和能带结构调控机理方面取得了重要进展,工作以《On-Surface Synthesis of Nitrogen-Doped Graphene Nanoribbon withMultiple Substitutional Sites》为题在线发表在《Angewandte Chemie InternationalEdition》(中科院双一区Top期刊, IF = 15.33)上。

异质原子掺杂是调控能带结构的有效手段,其中氮原子因其电子受体特性被人们广泛用于石墨烯纳米带的掺杂体系当中。然而,不同氮原子掺杂位点(石墨氮和吡啶氮)对石墨烯纳米带能带结构的调控作用,目前尚未给出十分明确的机理解释。本论文利用精准设计的氮掺杂前驱体分子,通过精确调控实验参数,成功在Au(111)表面合成了多位点氮掺杂的石墨烯纳米带(GNRs)。由于前驱体分子吸附构型的变化,合成的GNRs中含有两种类型的氮原子(吡啶氮和石墨氮)。通过STM和NC-AFM技术表征,对不同氮原子掺杂位点进行了精确的识别。电学性质的详细研究证实,与本征的GNRs相比,吡啶氮会略微扩大GNR带隙,而石墨氮会在费米能级附近引入两个类金属性质的缺陷态。第一性原理计算结果显示,吡啶氮原子作用在GNR外侧,其作用相当于碳原子加氢原子,故对该GNR的能带结构影响较小;而石墨氮原子作用在GNR内部,由于它比被替换的碳原子多一个电子,对GNR的能带结构产生本质的影响(金属性)。这项工作通过实验与理论结合,揭示了不同氮掺杂位点对GNRs能带结构调控作用的本质,为石墨烯应用于半导体器件提供了更多途径和依据。

本论文样品制备与STM、AFM表征,以及理论计算模拟主要在昆明理工大学完成,分子由吉林大学团队合成。昆明理工大学为论文的第一作者单位,我校蔡金明教授,卢建臣副教授和高蕾副教授,以及吉林大学陈龙教授为共同通讯作者。我校博士研究生张永,卢建臣副教授,硕士研究生李佰锦以及吉林大学博士生李阳为共同第一作者。成果得到了国家自然科学基金项目、云南省基础研究计划项目、中国科学院战略先导项目和东莞市创新团队的资助。

论文链接:

https://doi.org/10.1002/anie.202204736

信息来源:昆明理工大学

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