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水系锌-有机电池因其绿色、低成本和高安全性而受到广泛关注。不幸的是,有机材料通常表现出绝缘体性质(~10 -10 S cm -1),并且大多数报道的锌-有机电池的性能是在正极的低质量负载(~2 mg cm -2)下实现的,这离实际应用还很远(10 mg cm -2)。

近日,复旦大学王永刚教授、宁波大学鄢蕾博士报道了一种新型聚合物聚(1,8-二氨基萘)(PDAN)作为具有温和水系电解液的锌-有机电池的正极材料。第一性原理计算以及原位/非原位表征表明PDAN正极具有双极型电荷存储机制。此外,PDAN固有的高电子电导率(5.9 × 10 -5 S cm -1)使正极即使在各种质量负载下也能保持快速的氧化还原动力学。正如预期的那样,因此,Zn//PDAN电池在高质量负载(10 mg cm -2)下表现出有希望的容量(140 mAh g -1 at 0.1 A g -1)和显著的循环稳定性(1000次循环后没有容量衰减)。这些令人鼓舞的结果为先进有机电极的设计提供了启示。

文章要点:

1. 这项工作展示了一种用于锌电池的新型半导体聚合物聚(1,8-二氨基萘)(PDAN)正极材料,该材料具有中等的电子电导率(5.9 × 10 -5 S cm -1)。

2. 在DFT计算、原位和非原位技术的基础上,作者成功地阐明了PDAN的储能机理为双极型反应,它结合了n型和p型有机物的优点。

3. 由于PDAN的半导体性质和双极型反应,当质量负载从2增加到17 mg cm -2时,Zn//PDAN电池仍表现出高容量保持率(~73 %)。

4. 此外,Zn//PDAN电池在高质量负载(10 mg cm -2)下表现出有希望的容量(140 mAh g -1 at 0.1 A g -1)。即使在17 mg cm -2的更高质量负载下,电池仍然可以循环超过100次,并具有11.9%的超高Zn利用率,这在以前的报道中很少实现。

图1 PDAN在0.5 M Zn(CF3SO3)2电解液中的电荷存储机制

图2 DFT计算

图3 Zn//PDAN电池在2 mg cm-2下的性能

图4 Zn//PDAN电池在高负载下的性能

原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202211107

来源:高分子科学前沿

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